郑州大学肖廷辉/沈若凡Angew:磷酸阴离子工程MXene助力单原子合金上高效水解离

氢能作为化石燃料的清洁替代品，其大规模应用依赖于高效、经济的氢气制备技术。在众多制氢路径中，固态储氢材料（如氨硼烷，AB）的水解反应因其安全、可控且可实现按需供氢而备受关注。构建单原子合金催化剂在高效催化固体储氢材料水解析氢方面展现出巨大潜力。此外，催化剂载体在催化体系中兼具双重作用，对高效水解离不可或缺：一是间接调控活性位点，二是直接参与反应。MXene 凭借其丰富的表面官能团与可调控的电子性质，能够对催化剂进行多种电子改性，在水解离中表现出显著的间接作用，成为极具前景的催化剂载体。然而，其在水解离中直接与反应物或产物作用以加快催化动力学的潜力尚未被发掘。

2026年02月25日，郑州大学的肖廷辉、沈若凡团队，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Phosphate Anion-Engineered MXene for Efficient Water Dissociation on Single-Atom Alloy”的研究论文。文章提出了一种“载体直接参与催化”的新策略，通过磷酸阴离子（phosphate anion）对MXene（Ti₃C₂）进行表面工程化修饰，并负载Ru-Cu单原子合金，成功实现了对水分解反应动力学的显著加速。

在催化水解离体系中，MXene基催化剂的传统作用机制多集中于对负载活性金属位点的间接调控。MXene凭借其丰富的表面官能团、可调控的电子结构与优异的导电性，能够通过金属-载体相互作用优化活性金属的电子态、分散度与d带中心位置，进而提升催化活性与稳定性，并使其在水解离反应中展现出巨大的载体应用潜力。然而，当前研究大多关注于MXene作为载体对活性中心的电子调控效应，对其在水解离过程中直接与反应物、中间体或产物发生相互作用，并以此促进反应进行，仍缺乏系统研究与实验验证。

本研究发现通过磷酸阴离子修饰MXene作为功能载体，能够显著增强氢溢流效应，进而提升催化剂活性。实验与理论计算表明，磷酸阴离子修饰调控了MXene载体上Ti位点的电子结构，显著提升了氢物种在载体上的迁移、重组与脱附速率，揭示了MXene作为载体直接参与反应的催化功能。

通过紫外可见吸收谱分析了所构建的Ru-Cu单原子合金催化剂的光催化活性来源，即光诱导LSPR效应激发产生热电子促进催化水解反应。通过理论计算辅助验证了其上的热电子生成。这些结论为多位点催化剂的高效水解离活性提供了重要依据。

室温光照下实现了对氨硼烷水解析氢的高效催化活性，质量活性为746 L gRu-1 min-1，达到已报道Ru-Cu合金基催化剂催化氨硼烷水解的最高活性。这一高性能验证了单原子合金与功能化载体协同策略的有效性，为设计载体-催化剂-反应物的相互作用实现高效水解离提供了一种新的设计策略。

“Phosphate Anion-Engineered MXene for Efficient Water Dissociation on Single-Atom Alloy”

肖廷辉教授简介：郑州大学物理学院教授，国家高层次青年人才，博导。2019年博士毕业于日本东京大学，同年获日本东京大学研究助理教授职位，2020年晋升为助理教授，获终身教职，2022年底加入郑州大学。长期从事集成光学、振动光谱、超快成像等领域的研究，在Nature Materials, Nature Communications, Light: Science & Applications, Advanced Photonics等期刊发表SCI论文近50篇，转化发明专利1项。曾获得多项科研奖励，主要包括：日本文部省博士奖学金、国家优秀自费留学生奖学金、欧洲物理快报杰出审稿人、NF基金会研究开发奖励赏、日本光学会光学论文赏、日本量子生命科学会青年科学家奖、英国皇家化学会道尔顿地平线奖等，研究成果入选美国光学学会Optics in 2023（全球范围内入选的三十项成果之一）。担任《激光与光电子学进展》青年编委、Nature Communications等期刊审稿人。

沈若凡研究员简介：郑州大学物理学院研究员。长期从事氢能源光热催化过程、氧化物缺陷构建及调控、表面增强拉曼等研究领域。在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Sci.、 Appl. Catal. B 、Nano Res、Small、JMCA等期刊发表论文20余篇，获授权发明专利2项。担任cMat青年编委、主持国家自然科学基金青年项目、中国博士后科学基金面上资助项目、郑州大学青年科研人员专项启动基金项目等；参与国家自然科学基金委员面上项目。