郑州大学资源加工与高效利用团队jcolsurfa新成果:以阴离子和阳离子表面活性剂功能化的煤基活性炭用于硝酸盐的不对称电容去离子

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第一作者：张梦杰，马梦瑶

通讯作者：柴文翠

通讯单位：郑州大学

论文DOI：10.1016/j.colsurfa.2023.131054

电容去离子(CDI)，又称电吸附，是一种很有发展前景的海水淡化技术，具有成本低、能耗低、操作简单、再生性能好等优点。与传统的海水淡化技术如反渗透、热蒸馏、电渗析和离子交换技术相比，CDI被认为是一种替代技术。在CDI体系中，盐离子在电场作用下从溶液迁移到电极表面，并储存在双电层(EDLs)中。CDI电极可通过正负极的短接或反接再生。

CDI的脱盐性能显著依赖于电极材料，而孔径分布合适、润湿性好、比电容高、可再生性好的电极材料是CDI所期望的。在常用的碳电极材料中，活性炭因其来源广泛、成本低、比表面积大、经济效益高而受到广泛关注。但活性炭的亲水性差、比电容低，限制了其在电容去离子技术中的实际应用。近年来，研究者们对活性炭材料进行改性以提高其电容去离子性能。改性方法主要有酸的强氧化改性提高活性炭的中孔比例和表面润湿性，与金属氧化物复合提高活性炭的导电性及比电容，以及表面活性剂改性以进行活性炭的官能团化，从而提高活性炭的除盐性能。

基于工业副产物煤气化细渣(CGFS)残碳具有丰富多孔结构的特点，本研究以CGFS分离出的残碳为原料制备煤基活性炭(AC)，并分别用阳离子表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵，CTAB)和阴离子表面活性剂(十二烷基硫酸钠，SDS)对AC进行改性。将得到的改性活性炭(CTAB-AC和SDS-AC)作为不对称电极材料用于CDI技术以去除水中的硝酸盐。通过结构性质测试和电化学性能分析，探讨了表面活性剂改性提高活性炭CDI性能的可能机理。

本研究以煤气化细渣(CGFS)的残炭为原料制备煤基活性炭，并分别用阳离子表面活性剂（十六烷基三甲基溴化铵，CTAB）和阴离子表面活性剂（十二烷基硫酸钠，SDS）对煤基活性炭进行功能化改性。将改性活性炭CTAB-AC和SDS-AC制备成不对称CDI电极应用于水中低浓度硝酸盐的脱除。经CTAB和SDS改性后，AC的平均孔径、表面Zeta电位和比电容增大，导电性和充放电循环稳定性得到了改善；表面改性后AC的表面润湿性虽然略有降低，但仍属于亲水材料(接触角小于90◦)，对CDI除盐性能影响较小。与对称AC电极相比，非对称电极CTAB-AC和SDS-AC大大提高了CDI除盐性能，对NaNO₃的电吸附容量和脱盐效率分别提高了38.01%和25.08%，经过连续的CDI除盐过程，水中NaNO₃浓度大大降低，可满足饮用水对硝酸盐浓度的要求。

本研究以煤气化渣残炭为原料制备了煤基活性炭（AC），表面活性剂CTAB和SDS对AC的表面改性极大地提高了AC的平均孔径、表面电荷、比电容、电荷转移速率和充放电循环稳定性。孔隙结构、表面性能和电化学性能的改善极大地提高了活性炭的CDI性能。将CTAB-AC和SDS-AC制备成不对称电极去除水中低浓度的NaNO₃，经过连续11个CDI循环处理工艺后，脱盐效率达到90.98%，比AC对称电极的脱盐效率提高了25.08%，而且CTAB-AC和SDS-AC不对称电极表现了良好的循环再生稳定性。因此，煤气化渣残碳可以用于制备性能优良的煤基活性炭电极材料，且对水中的低浓度硝酸盐具有良好的电容去电离性能。本研究将煤气化细渣中的残碳作为碳电极原料，为残碳的高值化利用提供了一种可行的思路。此外，本研究中的煤基活性碳电极材料有望应用于其他含盐水体的CDI脱盐。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2023.131054

Zhang M, Ma M, Miao Z, Chai W, Cao Y. Coal-based activated carbon functionalized with anionic and cationic surfactants for asymmetric capacitive deionization of nitrate. Colloids and Surfaces a: Physicochemical and Engineering Aspects, 2023, 663: 131054.

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