『水系锌碘』郑州轻工业大学 Advanced Functional Materials:二维导电 Cu-MOF 双电极协同调控,赋能高负载锌碘电池
水系锌碘电池以高安全、低成本、环境友好成为大规模储能优选，但正极碘穿梭效应、转化动力学迟缓与负极锌枝晶生长、析氢腐蚀、副反应泛滥两大核心难题共存。传统策略仅单独调控正极或负极，无法实现双电极协同优化；高负载工况下，碘利用率暴跌、锌负极失效加速，电池容量、循环与倍率全面崩塌，严重制约实用化。常规 MOF 材料导电性差、活性位点不足，难以同时满足碘吸附催化与锌负极均匀沉积需求，高负载锌碘电池缺乏高效多功能调控介质。单一调控正极或负极无法破解高负载锌碘电池性能瓶颈。本研究创新设计二维导电 Cu-MOF（Cu₃(HHTP)₂）多功能调控剂，同时作用于碘正极与锌负极：正极侧，利用 Cu-O₄配位位点强化学吸附锚定多碘化物，催化碘快速转化，抑制穿梭、提升利用率；负极侧，优化 Zn²⁺溶剂化结构，诱导锌均匀沉积，抑制枝晶、析氢与腐蚀。基于双电极协同调控，高负载锌碘电池实现高容量、超稳长循环、优异倍率，3×3 cm² 软包电池稳定运行 500 圈，为高负载水系锌碘电池提供全新解决方案。①设计理念创新：首次提出二维导电 Cu-MOF 双电极协同调控策略，一体化解决正极碘穿梭与负极锌枝晶两大难题，突破单一调控局限；②作用机制创新：Cu-O₄配位中心作为双功能活性位点，正极强吸附 + 催化碘转化，负极均化电场 + 诱导均匀沉积，同步优化双电极界面；③性能突破：实现8.0 mg cm⁻² 超高碘负载稳定运行，10C 超 2500 圈长循环，软包电池 500 圈无衰减，综合性能领跑高负载锌碘电池。图 1. (A) Cu-MOF 的 XRD 图谱；(B) HHTP 配体与 Cu-MOF 的 FTIR 对比；(C) Raman 光谱；(D–F) Cu 2p、C 1s、O 1s XPS 谱图；(G–I) SEM 与 EDS 元素分布。①物相纯正：XRD 特征峰与 Cu₃(HHTP)₂标准谱完全匹配，结晶度高；②配位确认：FTIR 与 XPS 证实 Cu 与配体去质子化羟基形成 Cu-O 配位，Cu 以 + 2 价为主、微量 + 1 价；③形貌均匀：二维片状结构，Cu、C、O 元素均匀分布，多孔结构暴露丰富 Cu-O₄活性位点。图 2. (A) 1C 循环性能对比；(B) 1C 充放电曲线；(C) 倍率性能；(D) 不同倍率充放电曲线；(E) 10C 长循环对比；(F) CV 等高线图；(G) 赝电容贡献；(H,I) 多碘化物紫外吸附光谱。①容量与循环：7 wt% Cu-MOF 最优，1C 容量 173.6 mAh g⁻¹，200 圈保持 127.6 mAh g⁻¹；10C 循环 1000 圈容量 84.4 mAh g⁻¹，远超空白组；②动力学优化：氧化还原峰电流提升、极化降低，离子扩散更快、电荷转移电阻更小；③穿梭抑制：紫外光谱证实 Cu-MOF 对 I₃⁻强吸附，多碘化物溶解穿梭被彻底阻断。图 3. (A,B) 1/2 mA cm⁻² 对称电池循环；(C) 倍率性能；(D) Tafel 腐蚀曲线；(E) LSV 析氢曲线；(F) 锌成核 CV 曲线；(G) 锌负极沉积 SEM 对比；(H) 锌负极浸泡 XRD；(I) Zn²⁺脱溶剂化能垒。①超长稳定：对称电池 600 h 无短路，空白组 145 h 即失效；②腐蚀与析氢抑制：腐蚀电流降低，析氢过电位提升 30 mV，副反应被显著遏制；③沉积均匀：锌表面平整致密、无枝晶，无碱式硫酸锌副产物；④传输加速：脱溶剂化活化能降至 26.18 kJ mol⁻¹，Zn²⁺迁移更快。图 4. (A) Cu-MOF 静电势分布；(B) 碘物种吸附能对比；(C) 碘转化吉布斯自由能曲线；(D) 电荷密度差；(E–G) H₂O、Cu-MOF、HHTP 在 Zn (002) 面吸附能。①正极吸附催化：Cu-O₄位点对 I⁻/I₂/I₃⁻吸附能高达 - 1.5 eV，化学吸附强锁定；碘转化能垒大幅降低，双向催化加速；②负极界面稳定：Cu-MOF 在锌表面吸附能 - 5.61 eV，远强于 H₂O，优先吸附构筑保护层；③电子转移：碘吸附引发明显电荷重排，Cu-O₄为核心活性中心。图5 提出的利用二维Cu- MOF 作为阴极和阳极多功能调节剂的工作机制，以协同提升AZIBs性能。图6. (A) 高负载电池 1C 循环；(B) 倍率性能；(C) 10C 超长循环；(D,E) 原位 EIS；(F,G) 原位 DRT 分析；(H) 软包电池循环与实物图；(I) 软包电池驱动计时器。①高负载耐受：8.0 mg cm⁻² 高碘负载，1C 初始容量 233.4 mAh g⁻¹，300 圈保持 160.5 mAh g⁻¹；10C 循环 2500 圈容量 106.4 mAh g⁻¹；②原位证实：高负载下电荷转移阻抗稳定无波动，多碘化物扩散与转化动力学显著提升；③软包验证：3×3 cm² 软包电池 1C 循环 500 圈容量 106.1 mAh g⁻¹，成功驱动电子计时器，实用潜力突出。本研究开发二维导电 Cu-MOF 双电极协同调控全新策略，利用 Cu-O₄配位中心的双功能特性，同时实现碘正极强吸附催化与锌负极均匀稳定沉积。Cu-MOF 彻底抑制多碘化物穿梭、加速碘转化动力学，同时引导锌无枝晶沉积、遏制析氢与腐蚀，完美解决高负载锌碘电池核心难题。高负载电池实现超长循环与高倍率，软包电池稳定运行，为高性能、高负载、实用化水系锌碘电池提供通用高效新范式。2D Conductive Cu‐MOF as a Multifunctional Regulator of Both Cathode and Anode to Synergistically Enhance the Performance of High‐Loading Aqueous Zinc‐Iodine Batteries. Advanced Functional Materials, 2026; https://doi.org/10.1002/adfm.75302本文内容来源于学术研究论文，版权归原作者所有。转载旨在分享学术成果，仅供参考，不构成任何应用建议。如涉及作品内容、版权或其他问题，请及时联系处理。
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