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JEC.郑州大学刘仲毅教授、青年教师刘巧云、陈飞/福州大学谭理教授:Cu基催化剂上Pd结构调控实现高选择性C=O加氢

2026-05-13 04:40:32

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The incorporation of noble metals has been proven to be an effective strategy for enhancing the catalytic performance of Cu-based catalysts. Nevertheless, precise control of the structure of noble metals to achieve outstanding selective hydrogenation activity remains challenging. In this study, two catalysts with well-defined Pd configurations, including atomically dispersed Pd species (CuPd_0.01/SiO₂) and Pd clusters (CuPd_0.05/SiO₂), were constructed for the selective hydrogenation of furfural. Even at extremely low Pd loading (0.01wt%), the single-atom Pd-incorporated catalyst achieved furfural conversion of 80.2% under mild conditions (90 °C, 1 MPa H₂), exceeding both CuPd_0.05/SiO₂(76.3%) and monometallic Cu/SiO₂(56.3%). Kinetic analysis indicated that the apparent activation energy decreased to 140.2 kJ/mol compared to the unmodified catalyst (255.2 kJ/mol). Density functional theory calculations revealed that isolated Pd atoms induced electron redistribution at the Pd-Cu interface, facilitated H₂ dissociation, and promoted C=O activation. In contrast, the formation of Pd clusters caused a negative effect, which reduced the local electron density of adjacent Cu sites and decreased the number of effective active sites. These results establish a clear structure-performance relationship between Pd configuration and selective hydrogenation activity, providing insights for the rational design of highly efficient Cu-based hydrogenation catalysts for biomass-derived chemicals under mild conditions.

KEYWORDS: Pd structural control; Single atoms; Cu-based catalysts; Selective hydrogenation; Electronic configuration

文章核心要点

贵金属的引入已被证实是提升铜基催化剂性能的高效策略，然而精确调控贵金属结构以实现优异选择性加氢活性仍是巨大挑战。

要点1. 本文构建了两种具有明确钯构型的催化剂——原子级分散的钯物种（CuPd_0.01/SiO₂）与钯团簇（CuPd_0.05/SiO₂），用于糠醛选择性加氢反应。即使在极低钯负载量（0.01 wt%）条件下，单原子钯改性催化剂在温和条件（90°C，1 MPa H₂）下仍实现80.2%的糠醛转化率，显著优于钯团簇催化剂（76.3%）和单金属铜催化剂（56.3%）。

要点2. 动力学分析表明，改性后催化剂的表观活化能（140.2 kJ/mol）较未改性催化剂（255.2 kJ/mol）显著降低。密度泛函理论计算揭示，孤立的钯原子可诱导Pd-Cu界面电子重排，促进H₂解离与C=O键活化；而钯团簇的形成则产生负面影响，降低邻近铜位点的局部电子密度并减少有效活性位点数量。

要点3. 本文这些结果明确了钯构型与选择性加氢活性之间的构效关系，为温和条件下生物质衍生化学品高效铜基加氢催化剂的理性设计提供了理论依据。

催化剂结构表征

催化性能

机理研究

文章信息

Jieqiong Wang, Fei Chen, Jingyi Yang, Yuanyuan Gao, Qiaoyun Liu*, Zhongyi Liu, Li Tan*. From isolated Pd atoms to clusters: Structural control of Pd on Cu-based catalysts for selective C=O hydrogenation. Journal of Energy Chemistry 2026.

DOI: 10.1016/j.jechem.2026.04.007

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2026.04.007

作者信息

刘仲毅（Zhongyi Liu）

郑州大学化学学院教授，博士生导师，河南省特聘教授。主要研究方向为苯制环己烯技术。苯制环己烯是化工领域公认的世界性难题，刘仲毅教授从加入团队，到带领团队，历经两代人二十余年的努力，自主创新，在催化剂、反应工艺、工程化及工业化成套技术等方面取得了一系列原创性发明成果，打破国外垄断，形成了具有自主知识产权的苯制环己烯关键核心技术，实现了整体技术工业化，技术处于国际先水平。苯制环己烯的成功开发，突破了国外卡脖子技术，打通了我国苯绿色生产尼龙-6、尼龙-66的技术路线，新增市场占有率100%，引领带动了己内酰胺、己二酸、尼龙行业的高质量快速发展，取得显著的经济和社会效益。

刘巧云（Qiaoyun Liu）

郑州大学化学学院副研究员，硕士生导师。主要研究方向为多相催化、能量转换与利用。主持中国国家自然科学基金委的青年基金，在J. Am. Chem. Soc., Appl. Catal. B., Green Chem., ACS Catal., J. Catal.等期刊发表多篇研究论文。

陈飞（Fei Chen）

郑州大学化学学院副研究员，硕士生导师，入选国家级海外引才专项计划。分别于2020年和2023年在日本国立富山大学获得工学硕士和博士学位，导师为日本工程院院士Noritatsu Tsubaki（椿范立）教授。2023年10月加入郑州大学化学学院，主要从事合成气和二氧化碳催化转化、催化加氢领域的研究工作。目前已经在国际主流期刊发表论文十余篇。

谭理（Li Tan）

福州大学化学学院教授，博士生导师。世界化学工程联合会后备人才，福建省雏鹰计划青年拔尖人才，福建省高层次B类人才。研究方向为C1等低碳分子转化相关的工业催化反应过程中反应路线的设计、催化材料的合成及应用。主要包括合成气或CO₂加氢制备油品（汽油，柴油，航空燃油）及化学品（醇类、低碳烯烃、芳烃），甲烷转化，烷烃脱氢等重要低碳资源利用相关化工反应新过程的研究，并与中海油、国家能源集团、中科合成油等企业开展长期合作。近5年开展独立工作以来，主持科技部重点研发计划子课题、国家自然科学基金面上项目、区域联合基金子课题等项目10余项；在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表学术论文100余篇，担任J. Energy Chem.客座编辑，J. Energy Chem., Carbon and Hydrogen,《燃料化学学报》和《低碳化学与化工》青年编委。

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