水系电池的高潜力正极材料有限,阻碍了其能量密度的提升。基于氯的电池,其红氧化还原反应为 Cl0 到 Cl–(ClRR),由于具有高氧化还原电位和大的理论容量,在高性能水系电池中具有潜力。然而,ClRR 固有的气液转换特性和氯固定能力差可能导致 Cl2 泄漏,从而降低电池的可逆性并带来安全隐患。
在此,我们利用一种基于硒的有机分子——聚合苯并硒二唑(poly-PhSe)作为 Cl– 锚定剂,通过硫族元素-卤素配位化学实现原子级氯固定,从而实现高度可逆的 ClRR,伴随超低 Cl2 排放,并实现显著高的放电电压(与石墨负极配对时为 3.7 V)。
促进的Cl固定和Se的多价态转化有助于三电子转化过程,从而实现高达344 mAh g–1的显著高放电容量,平均输出电压为1.79 V,库仑效率高达99.1%。基于具有ClRR的开发的poly-PhSe电极的优异可逆性,实现了显著的倍率性能和循环性能(850次循环后容量保持率为84.6%)。
值得注意的是,软包电池实现了高达5.3 mAh cm–2的创纪录面积容量,显示出实际应用的巨大潜力。这种Se电极与Cl之间的硫族-卤素配位化学为开发具有卤素氧化还原反应的可逆高效电池提供了新的见解。