【用户成果】天津大学/郑州大学AEM:1300 K,0.4s焦耳热冲击合成高熵合金,助力全固态锂硒电池长循环

1. 背景

硫、硒及硫硒化合物正极具有较高理论容量和能量密度，是全固态锂电池中备受关注的转化型正极体系；但在固-固接触界面中，离子和电子传输路径受限，反应极化、界面电荷转移阻力和转化动力学迟缓仍然制约其容量释放与长循环稳定性。高熵合金催化剂具有多主元组成、丰富局域配位环境和可调电子结构，为调控硫族正极界面反应提供了新的材料平台；与此同时，焦耳热冲击等快速热处理方法可在短时间内驱动多金属组分合金化，为构筑纳米高熵合金催化剂提供了实验路径。

2. 论文概要

本文提出以高熵合金催化剂d带与硫族正极p带之间的d-p能级匹配作为界面催化设计准则，系统比较FeCoNiCuX高熵合金催化剂（X = Cr、Mo、W）与Se、SeS2和S正极的电子结构兼容性。实验上，作者将等摩尔金属盐前驱体与Ketjen Black混合研磨并在60 °C干燥，随后取20 mg前驱体-碳复合物负载在碳布上，在Ar气氛中施加100 V、0.4 s碳热冲击（温度为 1300 K），经洗涤干燥得到HEA催化剂。结果显示，HEA-Cr与Se基硫族正极具有更小的d-p能级差，可增强轨道杂化和界面电子耦合，从而降低极化、表观活化能和电荷转移相关阻力；对应全固态Li-Se电池在1C下循环1200圈后保持约750 mAh g-1，在2C下循环1800圈后仍保持657 mAh g-1，体现了高熵合金快速合成与能级匹配催化设计结合的有效性。

3. 图文解读

4. 总结展望

这项工作将焦耳热冲击制备的多主元高熵合金纳米催化剂引入全固态硫族正极，并以d-p能级匹配建立了从催化剂电子结构到电池反应动力学的关联：HEA-Cr与Se基物种具有更强电子耦合，因此能够降低界面极化和反应能垒，最终提升全固态Li-Se电池的容量保持与长循环稳定性。对于后续研究而言，值得继续推进的是快速热冲击法在高熵合金催化剂组成调控、载体适配和批量一致性方面的可控性，同时将能级描述符与真实固态界面结构、压力条件和高负载电极行为进一步关联，以推动硫族全固态电池从机理验证走向更具实用性的材料设计。