郑州大学张佳楠、江苏科技大学张亮、江苏大学张博凡Chem. Soc. Rev.(IF = 39.3):自旋工程催化剂开拓环境与能源催化的新前沿
- 2026-03-31 06:32:21
郑州大学张佳楠、江苏科技大学张亮、江苏大学张博凡Chem. Soc. Rev.(IF = 39.3):自旋工程催化剂开拓环境与能源催化的新前沿
图文摘要 
成果简介 近日，郑州大学张佳楠与江苏科技大学张亮合作，在期刊Chemical Society Reviews上发表了题为“Spin-engineered catalysts: unlocking new frontiers in environmental and energy catalysis applications”的综述论文。该综述介绍了环境与能源催化在应对日益严峻的环境问题与能源匮乏背景下实现可持续发展中的重要意义，自旋构型在催化研究中的关键作用，以及其在各类催化反应与催化材料中的广泛应用。该论文系统探讨并总结了自旋电子态理论相关的基础概念，包括其历史发现、自旋取向、自旋与 d 轨道的关系，以及若干重要的自旋相关参数，如自旋极化、自旋极化态密度、自旋轨道耦合效应、自旋极化载流子、自旋钉扎效应以及手性诱导自旋选择性效应。随后，总结了催化电子自旋表征的技术方法，包括常用的表征手段及理论模拟方法。第三部分系统回顾了开壳层金属电子自旋调控的策略，包括催化剂内部场的调控以及外部能场的调控。第四部分则全面分析了自旋调控如何增强反应的热力学、动力学及稳定性，并阐释了自旋现象影响催化反应途径的作用机制。最后，作者展望了催化剂电子自旋的精确表征与标准化、自旋特性介导的结构-活性关系解析，以及电子自旋在催化中的实际应用发展前景。 
图文导读 
本节系统介绍了自旋的基本概念，追溯其自1922年提出以来的发展历程。同时，综述对物理学和化学领域自旋电子学的里程碑研究成果进行了详细回顾，涵盖至2024年的最新进展。 
本节分类介绍了催化中自旋构型表征的主要技术手段，并深入解析了这些技术的基本原理，并配以典型表征案例。 
穆斯堡尔（Mössbauer）谱是一种 γ 射线吸收技术，可提供关于催化剂中金属氧化态、配位环境、电子密度及磁性质的重要信息。其中，异核位移（IS）和四极分裂（QS）等关键参数可用于判定原子自旋态。该技术尤其在结合原位测量时，可用于观测催化过程中动态自旋态的转变。 环境催化过程中，催化活性中心的自旋特性与其催化能力、反应路径及反应机理之间存在着深层次的内在耦合关系。自旋态及自旋相关电子结构不仅直接调控反应物的吸附构型与电子转移方式，而且通过改变反应中间体的能级分布与轨道占据状态，系统性地影响反应的热力学驱动力、动力学能垒以及催化位点在反应条件下的结构与价态稳定性。此外，自旋极化、自旋翻转及自旋选择定则的引入，可进一步重塑反应的能量演化路径，实现对反应通道的选择性开启或抑制，从而引导反应朝着特定反应路径和目标产物方向定向演化。 
自旋调控能够影响电子排布与反应中间体的稳定性，从而优化催化活性和选择性。通过对自旋取向的调节，可以精细化催化剂与反应物之间的相互作用，并揭示新的自旋依赖反应机制。自旋还主导着自旋-轨道耦合、磁化与磁各向异性等关键物理现象，推动着量子力学理解的深化。自旋调控策略可分为两类：外部场调制与内部场调制。 
该领域面临的挑战与新兴机遇：自旋催化依赖于自旋状态的准确表征，但现有方法（如振动样品磁强计、穆斯堡尔谱和同步辐射技术）的视角有限，易导致不同研究之间的结果不一致；尽管基于自旋的理论已推动了环境催化的发展，但在监测自旋通道和量化自旋效应方面仍存挑战。需要借助原位电子显微镜、同步辐射等先进技术实时追踪自旋态变化。高通量实验与机器学习可用于优化自旋结构并预测催化性能；当前自旋催化领域的核心挑战在于如何控制自旋态，并厘清其与催化性能之间的关联。计算方法虽能指导实验，但对自旋演化过程仍需更精确的调控。未来研究应拓展至更广泛的金属体系，并探索增强自旋效应的途径，特别是利用外磁场调控和自旋轨道耦合效应；优化自旋状态可提升催化剂的稳定性、选择性和活性，从而支撑工业应用。未来的进展有赖于化学、物理和工程等领域的跨学科协作。 
作者介绍 张佳楠：郑州大学化学学院教授、博士生导师，国家高层次青年人才，英国皇家化学会会士，2022年世界前2%顶尖科学家，中国化学会女委会委员，中国化学会青委会委员。2005年于吉林大学获学士学位，2010年于吉林大学获博士学位（导师：于吉红院士）。2008年-2009年在美国橡树岭国家实验室访问交流，2019年在日本国立综合产业技术研究所（AIST）作访问学者。 张亮：博士，现就职于江苏科技大学，主要致力于铁基类芬顿催化材料设计以及原位穆斯堡尔谱的设计开发。2023年于中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位，已在Acc. Mater. Res.，Appl. Catal. B：Environ, Chem. Eng. J.，ACS Appl. Mater. Interfaces，Sep. Purif. Technol.，J. Colloid Interface Sci.期刊发表多篇国际期刊 TOP 论文。 张博凡：江苏大学环境与安全工程学院副教授，研究生导师。专注于纳米催化剂的开发及在环境与能源催化体系的机制研究；新兴微污染物的氧化与还原强化去除技术以及自旋催化及其在环境和能源领域的应用研究。主持教育部海外人才项目、自然科学基金青年项目，中国博士后面上项目、江苏省科技副总人才、企业横向等项目多项。 文章链接: 
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第一作者：张博凡
通讯作者：张佳楠、张亮
通讯单位：郑州大学、江苏科技大学
文章链接：https://doi.org/10.1039/D5CS00216H
系统介绍了自旋电子学中的相关参数，如自旋角动量及 d 轨道，以及若干关键自旋相关性质，包括自旋极化、自旋轨道耦合效应、自旋钉扎效应、自旋注入、自旋电流以及手性诱导自旋选择性。
https://doi.org/10.1039/D5CS00216H
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