大家好，今天为大家分享来自郑州大学卢思宇教授团队与安庆师范大学王柏扬教授团队和南京工业大学安众福教授团队近期在 Angewandte Chemie International Edition 上合作发表研究论文余辉闪烁体因其高效的三重态激子利用和辐射发光性能而受到广泛关注。然而，在基于低原子序数元素的碳点中实现高辐射发光效率仍然具有挑战性。在本研究中，将B-N陷阱态引入碳点余辉复合材料的设计中，实现了超长余辉发射和优异的闪烁性能。B-N陷阱使TpB-CDs@Urea复合材料在室温下具有长达10.72秒的超长余辉寿命，显著超过已报道的磷光材料。此外，TpB-CDs@Urea闪烁体在X射线激发下表现出高辐射稳定性，并具有1.67 µGy s⁻¹的低辐射检测限，可实现空间分辨率为10.7 lp mm⁻¹的高效放射成像。基于TpB-CDs@Urea复合材料的这些X射线激发辐射发光特性，还展示了它们在X射线摄影技术中的潜在应用。最终，本研究的发现为设计高性能余辉闪烁体材料提供了可行原理，同时拓展了它们在检测和X射线放射成像等领域的应用。
研究人员将硼氮（B-N）陷阱态引入碳点（CDs），制备了一种无重原子余辉闪烁体。所制备的TpB-CDs@Urea复合材料在室温下的余辉寿命长达10.72秒。在X射线激发下，该材料展现出1.67 μGy/s的低检测限和10.7 lp/mm的高空间分辨率，满足低剂量医学成像的需求。
1.材料制备与表征：
图2：CDs@Urea复合材料的形貌与化学表征。(a) AnT-CDs@Urea、(b) PyB-CDs@Urea、(c) TpB-CDs@Urea和(d) PeR-CDs@Urea的透射电镜图像。(e) 四种复合材料的傅里叶变换红外光谱图。(f) 四种复合材料的X射线衍射图谱。(g) 四种复合材料的核磁共振氢谱 (¹H NMR)。(h) C 1s、(i) N 1s和(j) O 1s的高分辨X射线光电子能谱。图3：四种复合材料的光学性质。(a) AnT-CDs@Urea、(b) PyB-CDs@Urea、(c) TpB-CDs@Urea和(d) PeR-CDs@Urea的归一化稳态光谱和延迟光谱。(e) TpB-CDs@Urea复合材料在不同温度下的余辉光谱。(f) TpB-CDs@Urea复合材料在不同温度下的余辉衰减曲线 (右上插图为寿命随温度变化的趋势)。(g) 四种复合材料在300 nm激发下的荧光(FL) 和磷光 (Phos.) 量子产率。(h) 四种复合材料的余辉寿命和非辐射衰减速率。(i) 显示四种复合材料余辉发射的CIE坐标图。(j) 四种复合材料在365 nm激发后的电子顺磁共振谱。(k) 使用365 nm紫外灯激发后拍摄的四种复合材料照片。图4：超长余辉的机理研究。(a) 四种复合材料的¹⁵N NMR谱图。(b) TpB-CDs@Urea复合材料的余辉光谱随光激活时间的变化。(c) TpB-CDs@Urea复合材料在辐照前、辐照后以及停止紫外激发后不同时间的紫外-可见吸收光谱。(d) TpB-CDs@Urea复合材料在365 nm光激发后并在室温下避光放置不同时间的热释光曲线。(e) 不同升温速率 (2、4、6和8 K/s) 下的热释光发光曲线。(f) 使用Hoogenstraaten方法估算陷阱深度。(g) TpB-CDs@Urea复合材料的飞秒瞬态吸收光谱 (激发波长：320 nm)。(h) 不同泵浦-探测延迟时间下的飞秒瞬态吸收光谱。(i) TpB-CDs@Urea复合材料在425 nm和485 nm处的飞秒瞬态吸收动力学。图5：TpB-CDs@Urea复合材料的辐射发光性能及X射线应用。(a) 在不同剂量率(0.69 至 278 µGy s⁻¹) X射线照射下的辐射发光光谱，以及(b)相应的发光强度。(c) TpB-CDs@Urea复合材料在紫外激发下的光致发光光谱与在X射线激发下的辐射发光光谱。(d) 在485 nm处记录60个循环的辐射发光强度随时间变化的扫描曲线。(e) 所提出的X射线辐射发光机理示意图。(f) 采用斜边法测得的调制传递函数(MTF)，并附有相应的X射线边缘图像。(g) 放射成像装置示意图以及X射线曝光后记录的暗场 (右) 照片。
基于低原子序数的碳点，制备了一种新型无重原子余辉闪烁体。采用简单的无溶剂热法制备的TpB-CDs@Urea复合材料展现出优异的余辉性能，产生了前所未有的超过1分钟的蓝色余辉持续时间，室温下的余辉寿命高达10.72秒。基于实验结果，我们得出结论：在紫外光照射下产生的载流子被TpB-CDs@Urea复合材料中的B-N陷阱捕获，并在停止照射后逐渐释放。此外，加热过程也能加速TpB-CDs@Urea复合材料中被捕获电子的释放，从而产生光子发射。值得注意的是，TpB-CDs@Urea复合材料表现出稳定的辐射发光，检测限低至1.67 µGy s⁻¹，并实现了空间分辨率为10.7 lp mm⁻¹的高效放射成像。我们阐明了B-N陷阱能够在X射线照射下实现高能载流子的高效捕获和转换。随后，我们评估了TpB-CDs@Urea复合材料作为余辉闪烁体材料在辐射探测和放射成像方面的潜力。这些发现不仅为设计基于碳点的高效余辉闪烁体提供了新思路，也拓展了具有超长余辉特性的碳点的潜在应用。
文章来源：
https://doi.org/10.1002/anie.6508049
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