郑州大学宋继中《‌Rare Metals》|亚微米银颗粒增强钙钛矿量子点发光二极管荧光粉的发光性能与热稳定性

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钙钛矿量子点（QDs）作为照明与显示应用的发光材料备受关注，但其在工作状态下存在热稳定性差的缺陷。本研究通过引入亚微米级银颗粒，实现了钙钛矿量子点发光强度与热稳定性的同步提升。采用原位固相法合成了CsPbBr3/Ag（CPB /Ag）杂化荧光粉。研究发现，纳米级银颗粒会淬灭钙钛矿量子点的发光，其不连续结构还会破坏热传导路径，从而削弱金属颗粒的性能优势。相比之下，亚微米级银颗粒凭借强光散射效应，使杂化荧光粉的光致发光强度较原始CsPbBr3提升2.2倍。此外，得益于亚微米级银颗粒的高导热性，该杂化荧光粉在85℃时仍保持初始光致发光强度的75.6%，显著高于原始CsPbBr3的24.8%。基于 CPB /Ag的白色LED（WLED）在运行1000小时后仍保持83.5%的初始亮度，远超基于原始CsPbBr3的 WLED 仅30.3%的性能。本研究揭示了亚微米级银颗粒在增强钙钛矿荧光粉亮度与热稳定性中的关键作用，为实现可靠高性能白光LED（WLED）提供了技术突破。

图1 | 结构表征。(A) CPB /Ag混合荧光粉制备工艺示意图。(B)银粉与 CPB /Ag混合粉 XRD 形貌。(C) CPB /Ag混合荧光粉的TEM图像及(D) HRTEM 图像。(E-J) CPB /Ag混合荧光粉的 HAADF 图像及元素分布图。

图2 | 基于银颗粒光散射的PL强度改进。(A) CPB 与 CPB /Ag荧光粉的光散射示意图。(B) 365 nm激光照射下 CPB 与(C) CPB /Ag荧光粉的显微照片。(D) CPB 与 CPB /Ag荧光粉的PL光谱。插图为 CPB 与 CPB /Ag荧光粉的日光照片。(E，G) CPB 与 CPB /Ag荧光粉的显微荧光图像及(F，H) PL分布图。(I) 不同银粒径 CPB /Ag荧光粉在日光（上）与365 nm紫外光照射（下）下的显微照片。(J) 银粒径与PL强度的关系。(K) 不同银含量 CPB /Ag荧光粉在日光（上）与365 nm紫外光照射（下）下的显微照片。(L) 银含量与PL强度的关系。

图3 | 基于银颗粒热导率的热稳定性改进。(A) CPB 和 CPB /Ag荧光粉温度依赖性光致发光光谱的彩色等值线映射。(B) CPB 和 CPB /Ag荧光粉样品从25°C加热至85°C（温度间隔10°C）的光致发光照片。(C) CPB 、银及 CPB /Ag样品的热导率。(D) CPB 和 CPB /Ag荧光粉在85°C下热老化180分钟时的光致发光强度衰减。(E) CPB 和 CPB /Ag荧光粉在25°C至85°C之间进行10次加热与冷却循环。 CPB /Ag荧光粉采用0.5 wt%的800纳米银颗粒制备。

图4 | 钙钛矿型pc-WLEDs性能表现。(A)由绿色发光 CPB /Ag与红色发光 KSF 荧光粉组成的 WLED 器件的EL光谱。插图为该 WLED 器件的对应照片。(B) WLED 器件EL光谱随时间变化的CIE色度图及(C)色度等值线图。(D) CPB 与 CPB /Ag基WLEDs的发光效率-电流关系。(E) WLED 器件的温度-电流关系。(F) CPB 与 CPB /Ag基WLEDs的EL强度随工作时间变化关系。(G)冷却过程中 CPB 与 CPB /Ag基WLEDs的红外热成像，其中心芯片温度被实时监测。