摘要
本研究采用磁控溅射技术与热处理工艺，在金刚石颗粒表面构建了碳化钨梯度层（W-WC-W₂C），并通过高温高压技术制备了金刚石/铜复合材料。结果表明，梯度涂层可显著改善界面结合，复合材料密度低于4 g·cm⁻³，热扩散系数高达331 mm²·s⁻¹，热导率提升至655 W·m⁻¹·K⁻¹，热膨胀系数低至1.76×10⁻⁶ K⁻¹。界面相干结构有效提升了声子-电子耦合热传输效率。
文章亮点
创新界面设计：通过W-WC-W₂C梯度层实现金刚石与铜的紧密界面结合，降低热阻。
轻量化高性能：复合材料密度＜4 g·cm⁻³，热导率密度比（TCD）达172.8 W·m⁻¹·K⁻¹·g⁻¹·cm³。
工艺可控性强：磁控溅射结合高温高压技术，适合规模化制备。
多尺度表征验证：通过SEM、XPS、TEM等手段明确界面结构与热传输机制。
1 引言：电子散热需求与材料挑战
超大规集成电路发展要求散热材料兼具高导热、低膨胀和轻量化特性。金刚石虽具有极高热导率（＞1200 W·m⁻¹·K⁻¹），但其与铜的界面能高、润湿性差，导致界面热阻巨大。传统方法如金属基质合金化或金刚石表面金属化虽能改善界面结合，但常牺牲基质热导率或涂层均匀性。本研究提出采用磁控溅射技术在金刚石表面沉积钨涂层，通过热处理形成W-WC-W₂C梯度层，利用高温高压烧结制备复合材料，实现界面声子-电子高效耦合。
2 实验方法与材料制备
2.1 表面改性工艺
金刚石颗粒（平均粒径140 μm）经酸洗去除污染物后，通过直流磁控溅射沉积80 nm厚钨层。随后在氩气氛围中700–1050°C热处理1小时，促使W与金刚石发生原位反应生成WC和W₂C。
2.2 复合材料烧结
将改性金刚石与铜粉按质量比混合，冷压成型后，在6 GPa压力、950–1350°C条件下高温高压烧结10分钟，得到Φ10 mm×2 mm的复合材料样品。
3 结果与讨论
3.1 表面涂层结构与相分析
热处理后，金刚石表面形成W-WC-W₂C梯度层。XPS分析显示，950°C时涂层中W、WC、W₂C含量分别为46.16%、43.44%和10.4%。拉曼光谱证实，改性后金刚石石墨化温度升高至1050°C以上，涂层有效抑制了金刚石相变。
3.2 涂层形貌演变
AFM分析表明，热处理后涂层粗糙度从15.5 nm增至66.5 nm，颗粒连接更连续，增强了与铜基体的机械咬合作用。
3.3 复合材料界面结合与性能
改性后复合材料相对密度达99.08%（1350°C烧结）。断面SEM显示，未改性样品中金刚石大量脱落，而梯度涂层样品界面结合紧密，无可见缝隙。
元素分布图（图5）证实W元素主要富集于界面，少量扩散至铜基质。TEM观测到Cu/W与W₂C/金刚石之间存在共格界面，有效促进声子传输。
3.4 热物理性能突破
在950°C热处理、1050°C烧结条件下，改性样品热扩散系数达331 mm²·s⁻¹，热导率655 W·m⁻¹·K⁻¹，较未改性样品提升55%。热膨胀系数随金刚石含量增加而降低，90%含量时仅为1.76×10⁻⁶ K⁻¹。
3.5 热传输机制模拟
有限元分析表明，梯度涂层界面温度分布更均匀，热流传递效率显著高于未涂层样品（图7C）。梯度层作为声子（金刚石）与电子（铜）的“桥梁”，减少了界面散射。
结论与展望
本研究通过界面梯度涂层设计，实现了金刚石/铜复合材料的高效热管理性能。关键成果包括：
界面创新：W-WC-W₂C梯度层形成共格界面，提升热传输效率；
性能卓越：热导率655 W·m⁻¹·K⁻¹，密度＜4 g·cm⁻³，TCD值领先；
工艺适配性强：磁控溅射与高温高压技术易于规模化应用。
该工作为碳基复合材料界面热传输优化提供了新思路，对解决高密度电子封装散热问题具有重要参考价值。
文章信息
论文标题：Lightweight diamond/Cu interface tuning for outstanding heat conduction
期刊：Carbon Energy
作者：Wenjie Dou, Congxu Zhu, Xiwang Wu
DOI: 10.1002/cey2.379
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