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江苏科技大学施伟东/陈立庄&郑州大学邵国胜最新AEM !

  • 2026-04-01 13:38:56
江苏科技大学施伟东/陈立庄&郑州大学邵国胜最新AEM !
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可再生电力存储与CO₂转化(电转X技术)相结合已成为协调能源需求和CO₂减排问题的绝佳手段。为成功实施此类方法,定向CO₂转化是一个至关重要的前提,使其成为一个关键研究领域。
其中,直接电解CO₂(电转化学品)虽然远未实现商业成功,但在特定化学品的选择性和转化率方面已取得实质性进展。金属-CO₂(M-CO₂)电池可以整合多种能量转化路径(电转金属、金属转电和/或金属转化学品);然而,其进展仍然有限,特别是在定向生成有价值的化学品方面。同时,对材料和性能缺乏理解和基准评估,阻碍了M-CO₂电池的合理评价和技术进步。
2026年3月9日,江苏科技大学陈立庄施伟东,郑州大学邵国胜、德国伊尔梅瑙工业大学雷勇在国际知名期刊Advanced Energy Materials发表题为《Deciphering Intricacies in Directional CO₂ Conversion From Electrolysis to CO₂ Batteries》的综述论文,Changfan Xu为论文第一作者,陈立庄施伟东、邵国胜雷勇为论文共同通讯作者。
本文通过与直接电催化CO₂还原技术进行比较,探讨了在M-CO₂电池中实现定向CO₂转化所需的关键要素,从基础化学概念和问题、材料设计和产物选择性的基础,到有助于实现高实用能量和功率密度以及长时程转化和存储的器件级考量。重点在于如何为M-CO₂电池合理设计精确的催化剂和构型,期望前瞻性的见解能激发顶尖研究并吸引社会各界的参与。
太阳能和风能等可再生能源为满足不断扩大的经济和能源需求提供了一种可持续且环境友好的解决方案。然而,它们的广泛部署受到其间歇性供应和对特定地域依赖的限制。目前,全球能源经济在制造业、石化产品及其他工业运营中仍然严重依赖化石燃料。化石燃料的过度消耗确实推动了财富和物质进步,但也引发了严重的能源和环境后果。自工业革命以来,化石燃料燃烧产生的人为温室气体二氧化碳(CO₂)排放量急剧上升。如果不能提供可持续且高效的解决方案来重新利用这些CO₂排放,预计到2100年,全球温度将比工业化前水平高出3-5°C,对地球现有生态系统构成严重且不可逆转的威胁。因此,迫切需要通过实施可再生燃料和转化CO₂排放来减少碳足迹,并将排放与经济增长脱钩。
利用废弃CO₂作为原料,在温和的操作条件下,通过可再生电力将其转化为高附加值的碳基燃料和化学品的技术备受关注(图1)。电化学CO₂还原反应(ECO₂RR)有潜力将CO₂、水和低碳电力转化为各种有价值且可调度分发的产品,从而解决可再生电力供应与需求在地理和季节上的不匹配问题。然而,用于ECO₂RR的CO₂电解槽无法储存能量以备后用,并且始终依赖外部电源来驱动CO₂还原反应(CO₂RR)。对电力基础设施的依赖可能限制其在某些应用中的可行性,特别是在电力供应不可靠的地区。此外,ECO₂RR还面临着诸如整体能量效率低和CO₂转化率低(即单程转化率)等挑战,这意味着有效转化CO₂需要更多的电能。除了ECO₂RR,金属-CO₂(M-CO₂)电池为可再生能源存储和CO₂转化利用开辟了新途径。M-CO₂电池的基本功能涉及在阳极沉积和溶解碱金属以实现能量存储和输送,以及在阴极电化学还原CO₂。通常,以固态金属碳酸盐为放电产物的非水系M-CO₂电池(M = Li, Na, K)以其卓越的能量密度而闻名。本质上,它们更适用于储能应用而非减少CO₂排放,因为CO₂在充电过程中会再次释放。
为有效解决CO₂减排和储能问题,一个新概念是将M-CO₂电池和ECO₂RR技术无缝结合到一个集成的独立设备系统中,该系统具有长期高能量存储和CO₂减排的双重功能。简而言之,这项技术的精妙之处在于在单个设备中实现能量转换,即充电时可储存可再生电力,随后,储存的电力可用于在放电时直接驱动ECO₂RR生成有价值的化学品,而无需外部电源。这种设计应通过提高系统灵活性和整合功能,极大地促进能量转换,从而推动间歇性可再生能源的高渗透率,并为碳中性能源循环带来更多选择。近年来,一些最初意图用于储能的水系M-CO₂电池,如锌-CO₂电池或混合M-CO₂电池,已经体现了这一概念。然而,它们仍处于探索的初级阶段,表现出较低的能量密度和有限的产品类型。而且,像HCOOH这样的产物在充电过程中容易再次分解,导致CO₂再次释放。如果要在单个设备(如双功能M-CO₂电池)中实现高能量密度存储和净CO₂转化的愿景,就必须克服放电产物选择性、实际能量密度、功率密度(电流密度)、循环稳定性和寿命等方面的重大障碍。在CO₂定向还原和设备构型设计方面需要付出更多努力。
目前,关于M-CO₂电池和ECO₂RR的研究和综述通常只关注它们各自的特性和应用领域,前者强调其作为储能设备的高理论能量密度,后者则强调其将CO₂转化为有价值化学品的功能,却未能探讨它们之间固有的交叉知识。尽管ECO₂RR和M-CO₂电池的核心都是通过催化剂促进定向CO₂转化,但两个基本问题仍不清楚:(i) ECO₂RR可以生成多种有价值的产品(包括CO、HCOOH、CH₃OH、CH₄、CH₃CH₂OH和C₂H₄等),而M-CO₂电池中CO₂还原的产物类型相对有限(主要是碳酸盐和少数报道的CO、HCOOH等)。(ii) 在ECO₂RR中已经成功开发出兼具催化活性和选择性的高效CO₂RR催化剂,但为什么这些催化剂在M-CO₂电池中通常表现出较差的电化学性能,甚至无法应用于M-CO₂电池?在本综述中,我们将阐明这些令人困惑的问题,并提供对电催化剂筛选机制的理解,特别关注为双功能M-CO₂电池高选择性地生产有价值的化学品。本文主体将根据产品类别对主题进行分类和讨论。这种以产品为导向的框架将有助于系统分析不同产品路径下的催化机理、材料设计和设备结构-功能关系,系统地揭示特定产物形成过程中各种催化体系的机理差异,并清晰地阐明CO₂转化研究的最终目标和实际意义。它进一步为比较ECO₂RR和M-CO₂电池在生产相同产品时的差异和挑战提供了清晰的逻辑基础。此外,我们建立了一个用于评估M-CO₂电池的系统量化和基准框架,涵盖了内在催化剂活性、电极和电池的电化学性能以及系统级因素。我们还提出了新颖且鼓舞人心的双功能M-CO₂电池构型设计,并规划了未来潜在的研究方向。最终目标是为实际应用的独立双功能设备系统的设计提供实质性指导。我们热切期待CO₂转化技术,特别是双功能M-CO₂电池的广泛采用,以解决可持续能源需求和实现碳中和。
图1: (a) 通过CO₂转化可持续生产燃料和化学品的示意图。(b) 电化学CO₂还原反应(ECO₂RR)与金属-CO₂电池的比较及最新进展。
图2: (a) 流动式CO₂电解槽,(b) 非水系M-CO₂电池,和(c) 水系M-CO₂电池的示意图。(d, e) 气体扩散电极(GDEs)界面上CO₂转化的示意图。(f) CO₂电解槽和M-CO₂电池中CO₂转化的表面反应路径和机理。
图3: 为定向CO₂RR设计材料。(a) ECO₂RR中催化剂成分与产物的关系。最近报道的(b)各种催化剂对CO、CH₄、HCOOH、C₂H₄和乙醇的选择性(法拉第效率)和(c)耐久性。每个数据点(如(b)a中所示)与相关文献的关联。
图4: 通过改变外在物理结构和调节内在电子结构来实现定向CO₂RR的设计策略示意图。
图5: CO₂电池中催化剂体系的复杂性,以及一些技术挑战和要求。
总之,本综述提供了新颖的解读线索和视角,特别是为高能量双功能M-CO₂电池的创新设计策略提供了宝贵的见解和指导。希望这些创新概念和深入讨论能激励研究人员在电化学CO₂定向转化领域做出更多努力,为大规模、中长期、系统集成的储能做出贡献。我们期待不同科学学科、政策制定者和行业伙伴的合作与努力,以取得实质性成果和环境效益。
Deciphering Intricacies in Directional CO₂ Conversion From Electrolysis to CO₂ Batteries.Adv. Energy Mater.2026.https://doi.org/10.1002/aenm.70796
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