郑州大学&河南工业大学, Communications Chemistry ,利用具有聚集诱导发光特性的桥联大环配体增强碘化铜簇框架闪烁体的辐射耐受性
大家好，今天为大家分享来自郑州大学李凯教授团队、河南工业大学李媛媛教授团队近期在 Communications Chemistry 上合作发表研究论文作为一类新兴的无机-有机杂化闪烁体，碘化铜簇合物因其结构多样性、高X射线吸收能力、优异的X射线激发发光性能以及低毒性等诸多优势而备受关注。然而，其实际应用受限于稳定性不足，尤其是较低的辐射耐受性。通过桥联配体将碘化铜簇连接以构建框架材料，已被证实是提升稳定性的有效途径，但如何同时提高碘化铜簇框架的辐射耐受性仍是一项挑战。本研究将非共轭桥联大环聚集诱导发光配体引入碘化铜簇框架闪烁体中，所得框架材料展现出良好的X射线激发发光特性，并成功应用于高性能X射线成像。配体的非共轭桥联结构赋予该碘化铜簇框架优异的辐射耐受性，为构建高性能闪烁体提供了新策略。
研究人员利用氧杂杯[2]螺二茚[2]吡嗪配体的聚集诱导发光效应与铜碘簇本征发光中心的协同作用，构建了一种基于非共轭桥连大环配体的铜碘簇框架闪烁体 Cu₄I₄-OSP。该材料实现了 20382 ph/MeV 的光产额与 29.8 lp/mm 的 X 射线成像空间分辨率。并且通过非共轭桥连结构对传统共轭配体的替代，框架材料的辐射硬度得到显著增强——即使经历高剂量 X 射线连续辐照，其发光强度仍未见明显衰减，有效解决了铜碘簇闪烁体长期面临的稳定性瓶颈问题。
1.材料表征示意：
图1：OSP的AIE性质表征。 a) OAP AIEgens的结构。 b) OSP的合成路线。 c) OSP在不同水体积分数 (fw) 的H₂O/DMSO混合溶剂中的发光光谱。 d) OSP在355 nm处的发光强度随fw变化的关系图。插图：OSP在不同水体积分数 (fw，即H₂O/DMSO混合溶剂中H₂O的体积百分比) 的H₂O/DMSO混合溶剂中的照片。 e) OSP在不同fw的H₂O/DMSO混合溶剂中的吸收光谱。 f) OSP在99% H₂O/DMSO混合溶剂中的动态光散射 (DLS) 结果。 g) OSP在不同甘油体积分数 (fg，即甘油/DMSO混合溶剂中甘油的体积百分比) 的甘油/DMSO混合溶剂中的发光光谱。测试条件：[OSP] = 10 μmol/L。 h) OSP的发光强度随fg变化的关系图。图2：Cu₄I₄-OSP的晶体结构与辐射发光性质。 a) Cu₄I₄-OSP的合成路线。 b) Cu₄I₄-OSP的晶体结构。 c) BGO、Cu₄I₄-OSP和OSP的吸收系数。 d) Cu₄I₄-OSP在4.5–763.2 μGy s⁻¹剂量率范围内的剂量率依赖X射线激发发光光谱。 e) X射线激发发光强度随剂量率变化的关系图。图3：Cu₄I₄-OSP的稳定性测试。 a) Cu₄I₄-OSP的热重曲线和微分热重曲线。 b) Cu₄I₄-OSP暴露于空气及浸泡于水中后的粉末X射线衍射图谱。 c) Cu₄I₄-OSP在空气中暴露不同时长后的X射线激发发光光谱。 d) 剂量率为45.79 mGy min⁻¹的X射线重复开关循环下，Cu₄I₄-OSP在505 nm处的X射线激发发光稳定性。 e) X射线辐照下Cu₄I₄-OSP与Cu₂I₂-ONP的光稳定性 (X射线剂量率：763.2 μGy s⁻¹)。 f) Cu₂I₂-ONP的晶体结构。图4：Cu₄I₄-OSP的X射线成像应用。 a) X射线成像装置照片。 b) 使用Cu₄I₄-OSP闪烁体屏获取的标准X射线线对卡的X射线图像。 c) 通过ImageJ软件绘制的Cu₄I₄-OSP闪烁体屏的X射线线对卡剖面曲线。 d) Cu₄I₄-OSP闪烁体屏的调制传递函数曲线。 e–g) 使用Cu₄I₄-OSP闪烁体屏对内置弹簧的胶囊、SD存储卡以及具有高密度内置电路的微芯片进行X射线成像的结果。
研究人员制备了一种新型的OSP氧杂杯[2]芳烃[2]吡嗪AIEgen，用于构建铜碘簇骨架闪烁体。配体的非共轭桥联结构赋予了铜碘簇骨架优异的辐射硬度，为构建高性能闪烁体提供了新的策略。
文章来源：
https://doi.org/10.1038/s42004-026-02017-3
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