郑州大学AFM:通过电子富集钌单原子优化界面水网络实现超快析氢动力学!
第一作者：Wanlin Zhou，Jiulong Wu通讯单位：中国科学院上海高等研究院，西南石油大学，郑州大学，中国科学技术大学国家同步辐射实验室电极–溶液界面处水结构的理性设计对电化学反应至关重要，但长期面临挑战。电子富集的单原子Ru锚定在缺陷Mo₂C上（RuSA/d-Mo₂C），可削弱水分子氢键（HB）网络，形成以双配位HB主导的H₂O结构（2-HB•H₂O），构建高效“质子通道”。该结构促进水解离后质子在d-Mo₂C表面快速捕获，显著加速碱性析氢动力学。优化后的RuSA/d-Mo₂C仅需1.89 V即可达到1 A cm⁻²工业级电流密度，并在阴离子交换膜电解池（AEMWEs）中表现出高稳定性。本研究提出通过调控异相催化体系中HB网络提升电催化效率的新思路。图 4 （a）RuSA/d-Mo2C 的差分电荷密度图像，黄色和蓝色区域分别代表电荷的积累和减少。 （b）计算得到的价带下导带谱（PDOS）以及 （c）RuSA/d-Mo2C 和 d-Mo2C 的相应 d 带中心。 （d）RuSA/d-Mo2C 中 Mo 和 Ru 位点的水吸附能。 （e）碱性析氢反应过程中水吸附/解离步骤的吉布斯自由能图。 （f）RuSA/d-Mo2C 中 *H 在 Mo 和 Ru 位点上的吸附的吉布斯自由能。基于密度泛函理论（DFT）计算，本研究揭示了Ru单原子锚定于缺陷Mo₂C（RuSA/d-Mo₂C）界面的电子结构及其对碱性析氢反应（HER）的协同催化机制。电荷密度差分分析表明，电子从d-Mo₂C载体向Ru原子转移，在Ru位点形成富电子中心，这有利于排斥OH⁻并促进质子吸附。投影态密度（PDOS）计算显示，Ru单原子虽对总态密度贡献较小，但显著增强了费米能级附近的电子态，提高了体系的导电性；同时，RuSA/d-Mo₂C的d带中心（-3.77 eV）相较于d-Mo₂C（-3.58 eV）发生负移，弱化了金属-氧/氢键的吸附强度，从而促进了H₂O解离和氢复合动力学。进一步计算表明，Mo位点对H₂O的吸附能（-0.895 eV）显著低于Ru位点（-0.375 eV），且Mo位点上H₂O解离能垒（0.74 eV）也低于Ru位点（1.06 eV），说明H₂O优先在Mo位点吸附并解离生成活性质子；而Ru位点对*H的吸附自由能（-0.14 eV）远低于Mo位点，有利于*H的脱附和H₂生成。综上，RuSA/d-Mo₂C中Mo位点负责高效的水解离和质子供应，富电子的Ru位点则承担质子捕获与氢结合，两者协同加速了碱性HER的动力学过程。参考文献：
W.Zhou, J.Wu, Y.Cai, et al. “Optimizing the Interfacial Water Network via Electron-Enriched Ru Single Atoms for Ultrafast Hydrogen Evolution Kinetics.” Advanced Functional Materials (2026): e75469. https://doi.org/10.1002/adfm.75469
10个月宝宝每天需要喝多少奶粉？
