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郑州大学&新加坡国立大学Adv.Funct.Mater.:Cs3Bi2Br9/MoS2异质结构忆阻器界面工程及其自整流与痛觉感受器应用

2026-05-23 07:38:28

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成果介绍

卤化物钙钛矿基忆阻器在神经形态计算领域展现出了巨大应用潜力，但这类材料存在大量晶界和本征缺陷，稳定性较差，致使器件性能受到严重制约。基于此，郑州大学张丽教授、惠飞直聘研究员和新加坡国立大学Mario Lanza教授报道了MoS₂界面工程策略，成功制备出无铅Cs₃Bi₂Br₉基异质结构忆阻器，实现自整流特性与痛觉仿生感知功能。作为一种生长模板，MoS₂有效诱导制备出结晶度更高、界面质量更优且缺陷被有效抑制的钙钛矿薄膜。所构建的Au/Ag/Cs₃Bi₂Br₉/MoS₂/ITO忆阻器件展现出典型的自整流特性，其开启（Set）电压极低（约为0.14 V），Set功耗为140 nW，单次Set所需能量低至300 pJ。同时，该器件还表现出优异的循环稳定性和极低的器件间性能差异性（变异系数C_V<6.37%）。实验数据与理论拟合结果表明，该器件的阻变机制由Ag⁺辅助的陷阱调控电子输运过程主导；而增强的内建电场则赋予器件自整流特性，可有效抑制交叉阵列结构中的串扰电流。此外，该器件成功模拟了生物痛觉感受器的关键痛觉感受行为，包括阈值响应、非适应性、痛觉异常以及痛觉恢复。本研究证实了界面工程能够协同优化钙钛矿材料的结晶度与缺陷，相关研究成果也为面向仿生神经形态系统的无铅钙钛矿基忆阻器设计研发提供了全新思路。

图文导读

图1. (a)Cs₃Bi₂Br₉(CBB)在ITO（上）和MoS₂/ITO（下）衬底上的生长过程示意图。(b)MoS₂和(c)CBB的高分辨率透射电子显微镜(TEM)图像，呈现原子级的晶格排列。(d)CBB和CBB/MoS₂薄膜的X射线衍射(XRD)图谱，右侧标注对应衍射峰的半峰宽(FWHM)。(e)ITO和(f)MoS₂/ITO衬底上生长的CBB薄膜的表面扫描电子显微镜(SEM)图像。(g)由SEM图像得出的CBB和CBB/MoS₂薄膜晶粒尺寸分布。(h)Ag/CBB/ITO和(i)Ag/CBB/MoS₂/ITO结构的截面SEM图像；比例尺均为200 nm。

图2. 六方晶格高对称路径-M-Κ-下的CCB电子能带结构，以及对应的投影态密度（PDOS）：(a)无缺陷体相，(b)V_Br缺陷体相，(c)生长在ITO衬底上的无缺陷体系，(d)生长在ITO衬底上的V_Br缺陷体系，(e)生长在MoS₂衬底上的无缺陷体系，以及(f)生长在MoS₂衬底上的V_Br缺陷体系。能量零点校准至费米能级。图例标注了对总态密度（DOS）贡献占比不低于3%的轨道类型。方框标示缺陷态区域。(g)CBB和CBB/MoS₂薄膜的紫外-可见（UV-vis）吸收光谱。插图显示了用于测算光学带隙的相应Tauc图。(h)CBB和CBB/MoS₂的光致发光（PL）光谱。(i)基于空间电荷限制电流（SCLC）拟合结果提取的CBB和CBB/MoS₂器件的陷阱密度对比图。

图3. (a)垂直结构Au/Ag/CBB/MoS₂/ITO器件的结构示意图。(b)器件的直流开关循环特性，展现出可靠的自整流行为。红线为首个循环。(c)100个器件的Set电压和整流比统计结果。(d)器件在连续的写入/读取/擦除/读取脉冲下的电压与电流响应；写入/擦除过程分别施加0.8 V/−0.8 V的矩形脉冲，读取电压为0.1 V。(e)器件在10⁴次写入/擦除循环中的脉冲耐久特性，证明其在反复脉冲操作下电导状态稳定。(f)20个器件经 1000 次开关循环后提取的高/低阻态电流分布，显示较小的器件间差异。(g)通过调节限制电流实现的器件多级阻变存储特性。(h)该器件与已报道的自整流忆阻器在Set电压和功耗方面的对比。(i)自整流结构抑制潜行电流路径的示意图。(j)该器件在交叉阵列中抗串扰能力的验证结果。

图4. (a)Au/Ag/CBB/MoS₂/ITO器件的能级图。(b)异质界面处费米能级平衡后的能带对齐。(c)正向偏压下的能带弯曲，此时耗尽层变窄，有利于载流子注入。(d)反向偏压下的能带弯曲，势垒升高从而抑制载流子输运。(e)正向偏压下电流-电压特性曲线拟合。(f)反向偏压下电流-电压特性曲线拟合。

图5. (a)基于Au/Ag/CBB/MoS₂/ITO忆阻器件构建的人工痛觉感受器示意图，展示了其与生物痛觉感知的相似原理。(b)器件在五次连续、脉冲幅值递增刺激下的电流响应，呈现阈值依赖的激活行为。(c)十次连续脉冲刺激下的多脉冲增强效应。(d)十次连续脉冲刺激下的多脉冲抑制效应。(e)脉冲时序依赖可塑性（STDP）特征，模拟生物突触的学习型权重调节功能。通过向器件施加前、后脉冲，实验复现了STDP学习规则。测试脉冲宽度为0.1至1 ms。图中标注延迟时间Δt=t_Post−t_Pre。(f)人工痛觉感受器在连续刺激下的非适应性响应。(g)强刺激诱导的痛觉敏化与类异常性疼痛行为。(h)痛觉恢复过程，展示初始阈值状态逐渐恢复。