联手「国家杰青」宋延林!郑州大学李鹏伟/张懿强&化学所Science子刊 | 配体维度一体化设计抑制钙钛矿光伏器件中的阳离子迁移!
有机阳离子（尤其是甲脒离子，FA⁺）在钙钛矿太阳能电池（PSCs）中的不可逆迁移，是导致器件长期稳定性下降的核心因素之一。低维/三维（LD/3D）异质结被广泛认为是抑制离子迁移的有效策略，但由于不同研究中使用的有机间隔阳离子（spacer）在分子构型、化学性质和合成条件上差异巨大，导致不同维度结构（2D、1D、0D）对离子迁移的抑制机制无法在统一框架下进行公平、系统的比较。因此，亟需建立一个配体结构高度关联、加工条件完全一致的材料平台，以实现对LD/3D异质结中阳离子动力学的可控对比研究。图1 不同异质结和晶体结构示意图，基于PDs的LD基序晶体的光学表征针对以上难题，郑州大学李鹏伟、张懿强团队联合中科院化学所宋延林等研究者设计了一系列结构相似的吡啶衍生配体（APD、DPD、DPE、APY），在完全相同的溶液加工条件下，成功构建了具有2D、1D、1D插层和0D金属卤化物构型的四种相纯LD/3D异质结。通过该平台，作者揭示出2D/3D构型凭借其层状几何限域与多向氢键网络的协同作用，能够最有效地提升FA⁺的迁移能垒，同时优化载流子传输性能。最优器件实现了26.88%的冠军效率（认证26.52%），并在85°C/85%相对湿度下1000小时后保持91%以上初始效率，在最大功率点追踪2000小时后保持94%以上效率。900 cm2的大面积组件实现了20.25%的效率（认证17.75%），且四个月内无明显衰减。该项研究通过同一配体家族和统一加工窗口，实现了对LD/3D异质结维度从2D到0D的系统调控，揭示了不同维度构型对阳离子迁移抑制能力的本质差异。其中，APD构筑的2D/3D异质结因结合了几何限域和多向氢键，形成了独特的双重阳离子阻挡机制，在效率和稳定性上均表现最优。该工作不仅为理解LD/3D异质结中离子迁移机制提供了清晰的实验与理论依据，也为未来面向规模化应用的钙钛矿光伏材料设计提供了“加工条件-配体结构-维度构型-性能”协同优化的方法论指导。Zhipeng Miao et al.,A unified ligand-dimensional design to halt cation migration in perovskite photovoltaics.Sci. Adv.12,eaed6327(2026).DOI:10.1126/sciadv.aed6327
