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郑州大学,最新Nature,标题仅三个词!

  • 2026-03-31 09:02:19
郑州大学,最新Nature,标题仅三个词!

首次合成纯相六方金刚石，硬度有望超过钻石

在众多半导体与超硬材料中，金刚石一直被认为是性能的“天花板”。除了我们熟知的立方金刚石（cubic diamond, CD），理论上还存在一种结构不同的同素异形体——六方金刚石（hexagonal diamond, HD），又称朗斯代尔石（lonsdaleite）。早在20世纪60年代，人们就在陨石中发现了其踪迹，并预测这种结构的硬度甚至可能超过普通钻石。然而，由于实验上始终难以制备出纯相、块体、稳定存在的六方金刚石，许多研究认为过去所谓的HD证据可能只是含堆垛缺陷的立方金刚石，这也使其真实存在长期处于争议之中。
在此，郑州大学单崇新教授、程少博教授、杨西贵教授联合南京大学孙建教授利用单轴应力主导的高温高压合成策略，在约20 GPa和1300–1900 °C条件下，将高度取向热解石墨直接转化为块体六方金刚石。通过同步辐射XRD、原子分辨扫描透射电子显微镜（STEM）以及电子能量损失谱等多种表征手段，研究团队首次在实验上确认了结构完全纯净的六方金刚石相。同时，大规模分子动力学模拟进一步揭示：石墨层间形成的共价键能够抑制层间滑移，从而诱导六方结构的成核与生长。性能测试表明，这种材料的维氏硬度可达114 GPa，与天然钻石相当甚至略高，并表现出更高的弹性模量与优异的热稳定性。这一成果不仅解决了六方金刚石是否独立存在的科学争议，也为开发新一代超硬材料提供了重要路径。相关成果以“Bulk hexagonal diamond”为题发表在《Nature》上，Shoulong Lai, Xigui Yang, Jiuyang Shi为共同第一作者。
高温高压下的结构突破
研究的第一步是解决一个关键问题：如何稳定生成六方金刚石而不是立方金刚石。在实验设计中，研究团队选择了高度取向热解石墨（HOPG）作为前驱体材料。该材料由大量平行石墨层构成，天然具有强烈的晶体取向。为了诱导石墨向六方结构转变，研究人员在样品上下放置氧化铝片，使压缩应力主要沿石墨c轴方向施加。
同步辐射X射线衍射结果清晰地揭示了相变的发生（图1a）。在约20 GPa、1300 °C条件下，样品的衍射峰完全对应六方金刚石晶面，包括(100)、(002)、(101)、(102)等特征峰，表明材料已形成高度纯净的HD结构。这些峰型与理论模拟高度一致，排除了立方金刚石堆垛缺陷结构的可能。进一步建立的压力—温度相图（图1b）则揭示了这一相变发生的窗口：只有在约20 GPa、1300–1900 °C这一狭窄区域内，才能稳定获得纯相六方金刚石。如果温度进一步升高，例如超过约2100 °C，则体系会重新转变为更稳定的立方金刚石相。这一结果说明，HD的形成既需要高压环境，也需要精确的温度控制，否则很容易转变为常见的钻石结构。
图1：同步辐射XRD与压力—温度相图，证明在20 GPa、1300–1900 °C条件下可形成纯相六方金刚石
原子尺度揭示六方结构
为了从原子层面确认材料结构，研究人员进一步采用球差校正扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）进行观察。沿[100]晶向获得的原子分辨图像（图2a、2b）显示出明显的ABAB层状堆垛序列，这是六方金刚石的典型特征。而传统立方金刚石则呈ABCABC堆垛方式，因此两者可以通过这一结构差异清晰区分。快速傅里叶变换（FFT）分析进一步测得晶面间距约为2.18 Å和2.08 Å，对应HD的(100)和(002)晶面，与理论值高度一致。从另一方向——[001]晶向观察时（图2e、2f），图像呈现规则的六角对称结构。与立方金刚石相比，这种结构在六元环中心是“空心”的，而立方金刚石在对应方向会出现碳原子柱排列。这一关键差异成为区分HD与CD结构的决定性证据。此外，电子能量损失谱（EELS）测试表明，材料中所有碳原子均为sp³杂化键合，表明其完全转化为金刚石型结构，而不再包含石墨或其他碳相杂质。这些原子尺度证据共同证明：研究团队确实合成了结构纯净、晶体质量极高的六方金刚石块体材料。
图2：原子分辨ADF-STEM图像，揭示六方金刚石的ABAB层状堆垛结构及六角对称晶格。
石墨到六方金刚石的转变机制
除了实验验证，研究团队还借助机器学习势函数驱动的分子动力学模拟，探索这一相变过程的微观机制。模拟显示，在高压条件下，如果石墨层之间存在少量层间共价键缺陷，这些位置会成为六方金刚石的成核中心（图3a）。随着压力和温度升高，这些微小结构逐渐扩展，形成稳定的HD晶核，并最终在整个体系中扩展成完整的六方晶体结构（图3b–3f）。研究发现，层间共价键具有两个关键作用：第一，它们降低了HD成核所需的能垒，使相变更容易发生；第二，它们能够抑制石墨层之间的滑移运动，从而稳定形成六方堆垛序列，而不是滑移后形成立方金刚石。如果石墨结构过于无序，层状结构发生褶皱或错位，则更容易形成立方金刚石。因此，高度取向的石墨结构和单轴压缩应力成为实现HD合成的关键条件。
图3：分子动力学模拟展示石墨向六方金刚石转变的过程及层间键驱动机制。
超硬性能与热稳定性
既然六方金刚石被理论预测为“比钻石更硬”，那么它的真实力学性能究竟如何？维氏硬度测试结果显示（图4a），块体HD在轴向方向的硬度约为114 ± 6.4 GPa，在径向方向约为106 ± 5.7 GPa。这一数值与天然钻石的硬度（约110 GPa）基本相当，甚至略高。进一步的超声波测试表明，HD的杨氏模量约为1229 GPa，剪切模量约为516 GPa，均明显高于立方金刚石对应数值（约1087 GPa和443 GPa）。这说明HD不仅硬度极高，而且整体刚度更强。热稳定性测试同样令人印象深刻。热重分析表明，该材料的氧化起始温度约为1121 K，高于许多类型的钻石材料（图4b–d）。因此，HD不仅在力学性能上表现出色，还在高温环境下展现出优异的稳定性，这使其在工业应用方面具有巨大潜力，例如高性能切削工具、极端环境电子器件以及地球深部材料研究等领域。
图4：力学与热学性能测试，表明六方金刚石具有超过100 GPa的硬度以及优异的热稳定性。
小结
总体而言，这项研究首次实现了毫米级纯相六方金刚石的可控合成，并通过多尺度实验与理论模拟明确揭示了其形成机制。研究表明，在高温高压条件下，通过限制石墨层滑移并促进层间键形成，可以有效诱导石墨向六方金刚石转变。实验结果进一步证明，这种材料不仅具有与天然钻石相当甚至略高的硬度，还表现出更高的弹性模量和优异的热稳定性。这一成果不仅终结了持续数十年的“六方金刚石是否真实存在”的科学争论，也为未来开发新型超硬材料提供了全新思路。随着合成技术的进一步优化，若能制备出更大尺寸的单晶HD材料，其在高端制造、极端环境工程以及深地科学研究中的应用潜力将更加广阔。
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